近日,齐鲁工业大学(山东省科学院)化学与制药学部顾少楠副教授在光催化领域取得重要进展,该成果以“Dual Metal-Bridged 2D COF for High Performance of H2O2 Photosynthesis Across Wide pH Range Activated by Dual Route Linkage”为题在国际顶级期刊Angewandte Chemie International Edition(IF=16.9)上发表。2021级研究生陆佳妮作为论文第一作者,化学药学部顾少楠副教授、周国伟教授为论文的共同通讯作者,齐鲁工业大学(山东省科学院)为成果唯一通讯单位。

将水和氧气高效转化为过氧化氢(H2O2)是光催化领域的重要课题,但传统共价有机框架(COF)材料在光催化过程中普遍存在pH依赖性,限制了其实际应用。针对这一问题,本文通过使用Co和Mn作为桥联原子位点,与层状TAPB-BTCA-COF轴向配位,创建了一种双金属桥联的二维 COF。Mn位点通过分解水实现原位质子供给过程,从驱动Co位点上动力学有利的*OO加氢反应。这种双路线联动有效地缓解了2e⁻ ORR 反应中的质子转移限制。得益于这种包括间接 2e⁻ ORR 过程和 WOR 过程的双路线联动,该催化剂在宽 pH 范围内表现出卓越且稳定的光催化H2O2产量。

在由水和肉桂醇(COL)组成的气-液-固三相光催化反应体系中,Co2Mn1-COF的H₂O₂生成速率高达3664.37 µmol g⁻¹ h⁻¹,在可见光照射下其表观量子产率(AQY)达到8.6%。与此同时,反应体系中的肉桂醇可被高选择性地转化为高附加值产物肉桂醛和肉桂酸,实现了H2O2生产与有机物增值转化的协同。这一双金属桥接策略为克服传统光催化体系的pH敏感性,为提升H2O2光合成效率提供了新思路。本工作受到国家自然科学基金、2024年度科教产融合试点工程重大创新类项目、山东省自然科学基金项目等项目的支持。
论文链接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.9931408
顾少楠,化学与制药学部副教授,博士(后),承担国家自然科学基金、山东省自然科学基金、济南市高校院所创新团队项目等。主要研究方向为锂离子电池、锂硫电池电极材料、光催化材料等能源转化与储存材料的设计、合成与结构性质计算。目前担任《Nanomaterials》、《Molecules》期刊客座编辑,《Carbon Neutralization》期刊青年编委,在J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.等国际知名期刊发表SCI论文90余篇,被他人引用3000余次,H因子>30,获授权中国发明专利10余项, 美国专利1件。
周国伟,二级教授,博士生导师,化药学部多孔功能材料制备技术及应用团队负责人。国务院政府特殊津贴专家、山东省有突出贡献中青年专家、山东省优秀科技工作者、山东省优秀研究生指导教师等称号,主持国家自然科学基金、教育部科学技术研究重点项目、山东省自然科学基金重点项目等20余项,获山东省科学技术奖一等奖、二等奖多项,在国际知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.、Adv. Mater.、Adv. Energy Mater.、Adv. Funct. Mater.、Chin. J. Catal.等发表SCI论文170余篇,以第一发明人获国家发明专利50余件、美国专利2件。
