近日，化学与制药学部马丽博士和陈建宾教授在绿色化学领域国际知名期刊《Green Chemistry》（中科院一区TOP期刊）发表题为“Cysteamine-modified Pd sites in covalent organic framework for efficient electrocatalytic semi-hydrogenation of terminal alkynes”的重要研究成果。他们成功设计出一种用半胱胺修饰钯负载的共价有机框架材料，并将其作为非均相电催化剂，可在室温、以水作为可持续氢源条件下高效实现端炔选择性半加氢，为绿色加氢反应提供了突破性技术方案。学部硕士生刘帅为第一作者，齐鲁工业大学（山东省科学院）化学与制药学部为第一通讯单位，新疆农业大学化学与化工学院为合作通讯单位。
末端炔的精确半加氢在药物、先进材料和精细化学品的合成中具有重要意义。然而，传统的热催化过程主要依赖于易燃易爆的氢气，且钯催化剂在使用过程中容易团聚失活，导致反应选择性低、副产物多。基于上述问题，本研究将Pd催化中心通过配位作用锚定在共价有机框架（COF），并进一步用半胱胺修饰Pd催化中心，从而提高对末端炔半加氢的电催化活性和选择性。结果显示合成的Pd-TpBpy/Cys在端炔半加氢反应中表现出优异的电催化性能（4-乙基-1,1’-联苯转化率为87%，烯烃产物选择性为97%），优于未修饰的Pd-TpBpy COF（相同条件下底物转化率为23%，烯烃产物选择性为83%）。考虑到目前的电力主要是燃煤发电，在能源投入上不够绿色。理想的“绿色电合成”是将“绿电”与高效的“电催化”技术相结合，这也是该领域努力的方向。因此，本研究还构建了基于光伏电源的集成电化学合成系统。在此条件下，反应顺利实施并取得相当的催化效果，这在未来的绿色电合成生产中具有很大的应用潜力。此外，本研究还使用连续流电解槽系统对模型底物进行克级连续流电化学半加氢实验，结果显示在相同的反应时间内，连续流电解槽的烯烃生成量约为H型电解槽的4倍。并且与H型电解槽的TON相比，连续流电解槽的TON更高，达到258。该研究不仅为电催化剂的设计提供了全新思路，也展现出在绿色合成领域的潜在应用。此项研究得到了国家自然科学基金、山东省自然科学基金、泰山学者专项基金等基金支持。
论文链接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2026/gc/d5gc05112f
马丽，博士，硕士生导师。主要研究方向为有机多孔材料的设计、合成及性能研究。主持国家自然科学基金青年项目、山东省自然科学基金青年项目和校院科教产融合试点工程基础研究类项目等多项科研项目。在Angew. Chem. Int. Ed., Green Chem., Chin. Chem. Lett.等期刊发表SCI论文十余篇。
陈建宾，教授，博士生导师。德国莱布尼茨催化研究所博士“优等生”提前毕业，美国加州大学伯克利分校博士后，荣获2025 IAAM Lifetime Fellow、泰山学者青年专家、山东省优青、山东省高等学校青创人才引育计划团队负责人、国家优秀自费留学生奖学金等称号。主要研究方向为电（光）催化与合成，能源分子、精细化学品和生物质催化转化。主持国家自然科学基金面上项目和青年基金、山东省优秀青年基金、山东省高等学校青创人才引育计划等10余项。在Nat. Catal., J. Am. Chem. Soc., Angew. Chem. Int. Ed., Adv. Energy Mater., ACS Catal, Appl. Catal. B-Environ., Org. Lett.等主流期刊发表SCI文章>100篇，英文专著章节2章，授权发明专利9项。
